Gargamel ist einer der Hauptcharaktere. Gemeinsam mit seiner Katze Azrael verfolgt er den Plan, alle Schlümpfe einzufangen und/oder auszurotten. Gargamel ist verantwortlich für die Erschaffung von Schlumpfine. Außerdem ist er nicht gerade nett, sondern boshaftig. Er trägt eine schwarzen Robe und rote Stiefel.

Azrael ist die Katze von Gargamel und einer der Hauptcharaktere im Comic. Azrael ist eine orangefarbene Katze mit weißen Augen und schwarzen Pupillen.